異丙醇是來(lái)自半導(dǎo)體和光電制造行業(yè)的常見(jiàn)廢溶劑。是一種無(wú)色，易燃且具有強(qiáng)烈氣味的化合物，在電子和精密機(jī)械行業(yè)中用作清潔劑。本次我們測(cè)試使用微波誘導(dǎo)的催化氧化工藝處理合成異丙醇廢水的可行性。通過(guò)基于中心復(fù)合設(shè)計(jì)的響應(yīng)面方法研究并優(yōu)化了氧化劑，過(guò)氧化氫，初始異丙醇濃度和活性炭催化劑用量這三個(gè)獨(dú)立變量對(duì)異丙醇去除效率的影響。

　　微波誘導(dǎo)催化中活性炭的作用

　　活性炭催化劑在微波誘導(dǎo)的催化氧化過(guò)程中起重要作用。它必須是一種能夠吸收微波的材料，既能夠產(chǎn)生大量的表面“熱點(diǎn)”(發(fā)生更快速的氧化)，又能夠產(chǎn)生大量的•OH催化，從而在較短的照射時(shí)間內(nèi)降解明顯的。除此之外，在氧化過(guò)程中活性炭催化劑的另一個(gè)明顯特征可以是表面積和孔結(jié)構(gòu)。活性炭的大表面積和孔隙率能夠提供許多活性位點(diǎn)，以觸發(fā)有機(jī)污染物氧化的化學(xué)反應(yīng)。對(duì)比幾種催化劑，例如氧化銅，零價(jià)鐵，氧化鎳，活性炭或活性炭負(fù)載金屬的研究，以提高微波誘導(dǎo)的催化氧化過(guò)程中有機(jī)化合物的去除率。其中，由于活性炭的表面積和吸附率與出色的微波能量吸收能力，活性炭有望成為異丙醇降解的催化劑。

　　實(shí)驗(yàn)步驟和分析方法

　　圖1是實(shí)驗(yàn)室設(shè)置的示意圖。微波消解實(shí)驗(yàn)站用于產(chǎn)生微波能量。在標(biāo)準(zhǔn)反應(yīng)運(yùn)行中，將10 mL異丙醇溶液轉(zhuǎn)移到100 mL鐵氟龍容器中。在攪拌下將所需體積的過(guò)氧化氫溶液(30%)注入到容器中。然后，將一定量的活性炭催化劑添加到該異丙醇溶液中，并在微波消解實(shí)驗(yàn)室站中照射120秒。在所有實(shí)驗(yàn)中，溶液溫度均保持在80±2°C，MW功率保持在600W。

　　圖1：微波反應(yīng)器系統(tǒng)示意圖。

　　過(guò)氧化氫和初始異丙醇濃度對(duì)總有機(jī)碳去除的影響

　　圖2顯示了總有機(jī)碳去除效率百分?jǐn)?shù)與H 2 O 2濃度和初始異丙醇濃度的關(guān)系。從響應(yīng)輪廓中可以看出，將異丙醇初始濃度從0.038 M增加到0.743 M，導(dǎo)致TOC去除率從85.17%急劇降低到46.29%。可能是因?yàn)樵谙嗤�的�?yīng)用反應(yīng)條件下，自由基(OH•)的數(shù)量保持恒定，而初始異丙醇濃度卻增加了。換句話說(shuō)，相對(duì)較少量的氧化基團(tuán)可用于攻擊異丙醇分子。類似地，總有機(jī)碳降解性能也隨著H 2 O 2濃度的增加而逐漸降低。過(guò)量的H 2 O 2可能促進(jìn)自動(dòng)清除反應(yīng)的發(fā)生。

　　圖2：過(guò)氧化氫濃度和初始異丙醇濃度的相互作用效應(yīng)及其對(duì)總有機(jī)碳去除率的影響。活性炭的劑量保持恒定在90 g/L。

　　活性炭的劑量和異丙醇初始濃度對(duì)總有機(jī)碳去除的影響

　　圖3展示了活性炭劑量和初始異丙醇濃度對(duì)總有機(jī)碳去除效率的相互作用。可以清楚地觀察到，在初始異丙醇濃度為0.1 M時(shí)，活性炭從40 g/L增加到140 g/L會(huì)使總有機(jī)碳去除效率從55%顯著提高到92%。活性炭催化劑用量越大，產(chǎn)生的羥基自由基和熱點(diǎn)數(shù)量就越大，導(dǎo)致總有機(jī)碳的降解率越高。該結(jié)果與其他研究一致，即催化劑在微波誘導(dǎo)的催化氧化過(guò)程中起著重要作用。從等高線圖可以得出結(jié)論，活性炭劑量范圍為108至123 g/L是總有機(jī)碳去除率比較好。

　　圖3：活性炭劑量和異丙醇初始濃度的相互作用效應(yīng)及其對(duì)總有機(jī)碳去除率的影響。過(guò)氧化氫的濃度保持恒定在0.3M。

　　微波誘導(dǎo)活性炭催化氧化過(guò)程中異丙醇降解的機(jī)理

　　圖4中顯示機(jī)理。在微波輻射下，活性炭可以強(qiáng)烈吸收微波能量，隨后在活性炭表面形成許多“熱點(diǎn)”。更具體地說(shuō)，在微波輻照期間，活性炭表面上的π電子的動(dòng)能增加了，這使它們能夠從材料中跳出，通過(guò)電離周圍的大氣而形成``熱點(diǎn)''。這些“熱點(diǎn)”的溫度通常可以達(dá)到1200°C，導(dǎo)致選擇性加熱，分子旋轉(zhuǎn)并最終降低化學(xué)反應(yīng)的活化能。因此，在溶解于水中的氧氣(O 2)的存在下，吸附在活性炭表面微“熱點(diǎn)”附近的異丙醇可以迅速分解。

　　圖4：活性炭微波過(guò)氧化氫聯(lián)合工藝中異丙醇降解的擬議機(jī)理。

　　在當(dāng)前的研究中優(yōu)化了過(guò)氧化氫，初始異丙醇濃度和活性炭的用量對(duì)總有機(jī)碳去除效率的影響。它們的結(jié)合為微波誘導(dǎo)的催化氧化過(guò)程的優(yōu)化提供了強(qiáng)大的工具。此外，評(píng)估了微波對(duì)合成異丙醇水溶液中總有機(jī)碳降解的影響。發(fā)現(xiàn)隨著活性炭用量的增加和初始異丙醇濃度的降低，總有機(jī)碳的去除率也隨之增加。另一方面，隨著過(guò)氧化氫濃度的增加，總有機(jī)碳去除效率逐漸降低。

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