活性炭在流動反應器中裂解正十二烷

　　高超音速飛行器在飛行過程中，由于摩擦熱，飛機表面溫度達到3300℃，導致結構變形、電子設備故障等嚴重問題。一般處理這類問題都是使用低溫或液態碳氫化合物燃料的各種冷卻技術，以減少高超音速飛行器的摩擦熱。基于低溫燃料(例如液態氫)的方法由于這些燃料的低密度而需要具有相對高容量的儲罐，從而導致安全問題。活性炭因其表面積大、成本低和熱穩定性高而被用于各種工業應用。也是是催化裂化反應的先進催化劑，與使用其他催化劑相比，使用活性炭的產品收率更高。這是一種基于負載燃料吸熱分解的冷卻技術，使用活性炭作為催化劑進行正十二烷的分解，將活性炭涂覆在金屬泡沫上，以最大限度地提高催化分解反應的散熱性。

　　催化劑包衣程序的制備

　　將金屬泡沫切成寬3毫米、長50毫米的塊，隨后在超聲波清洗器中用丙酮清洗15分鐘。用于ZSM-5涂層的漿料含有6%的二氧化硅粘合劑、12%的NH3-ZSM-5和82%的蒸餾水。用于活性炭洗涂的漿料含有1%的分散體、2%的二氧化硅粘合劑、2%的活性炭和95%的乙二醇。將每種漿料充分混合2小時。將制備好的泡沫金屬試樣浸入漿料中10秒，在2.5bar下吹氣，并在150℃的烘箱中干燥30分鐘。將干燥的金屬泡沫浸入相同的漿料中10秒，然后在烘箱中再次干燥30分鐘。對于HZSM-5和活性炭負載40mg催化劑的洗涂循環次數為5次和10次。NH3-ZSM-5沸石洗涂在泡沫金屬上在550℃下煅燒5小時以生成HZSM-5，并將活性炭洗涂在金屬泡沫上在400℃下煅燒2小時(進一步表示為活性炭/金屬泡沫)。

　　掃描電子顯微鏡/能量色散光譜(SEM/EDS)分析

　　反應前的催化劑反應后的催化劑(450℃)和反應后的催化劑(550℃)的SEM圖像在圖1顯示。催化劑形態沒有顯著變化。在450和550℃反應后，催化劑的穩定性得以保持。如上所述，活性炭/金屬泡沫在550℃溫度下的散熱效果最高，產生的焦炭量最高。在這種情況下，需要弄清楚催化劑上的焦炭堵塞了金屬泡沫的孔隙。在圖1中確認了金屬泡沫的孔沒有被阻塞(圖d-3)。

　　圖1：(a)金屬泡沫催化劑、(b)HZSM-5顆粒催化劑、(c)HZSM-5/金屬泡沫催化劑和(d)活性炭/金屬泡沫催化劑的SEM照片，反應前的催化劑(a-1、b-1、c-1、d-1)、450℃反應后的催化劑(a-2、b-2、c-2、d-2)、催化劑在550℃反應后(a-3,b-3,c-3,d-3)。

　　正十二烷裂解反應的散熱器

　　熱裂解和催化裂解產生的散熱片-十二烷在圖2顯示，溫度為450℃，壓力為4MPa。由于散熱器與使用的飛機冷卻技術直接相關，因此應慎重考慮。測量的散熱器值在10分鐘內取平均值，通過將它們除以質量流量將瓦特轉換為Btu/lb單位。反應10分鐘后，HZSM-5/金屬泡沫和活性炭/金屬泡沫樣品的散熱片分別為1342和1353Btu/lb。兩種催化劑在10分鐘內都表現出高散熱片。僅金屬泡沫和HZSM-5顆粒的初始散熱器分別為1243和1077Btu/lb。僅涉及金屬泡沫的反應的熱沉低于熱裂解的熱沉。由于反應溫度低，泡沫不作為金屬催化劑并占據反應空間30分鐘。HZSM-5顆粒在反應的前30分鐘內導致最低的熱沉，因為氣體產率低且產生大量線性石蠟。相比之下，熱裂化的散熱器保持在高值30分鐘。因此，在低反應溫度下，酸和金屬催化劑均表現出低催化效率并占據反應空間。

　　圖2：使用功率計在450℃溫度和4MPa壓力下每10分鐘反應測定的平均吸熱。

　　在550℃溫度和4MPa壓力下正十二烷熱裂解和催化裂解過程中獲得的散熱器在圖3顯示。反應10分鐘后，活性炭/金屬泡沫和HZSM-5顆粒樣品的散熱片分別為1805和1731Btu/lb。由于氣體和液體的高屈服值，活性炭/金屬泡沫的散熱器在30分鐘內保持高位。HZSM-5/金屬泡沫和僅金屬泡沫樣品的散熱器分別為1542和1439Btu/lb。熱裂解的熱沉在反應初期為1645Btu/lb，并在反應的前30分鐘內迅速下降。請注意，實現高超音速飛行(8馬赫)的最小散熱器為1300Btu/lb。由于活性炭/金屬泡沫的散熱器在30分鐘內超過1300Btu/lb，因此這種催化劑具有商業化的潛力。

　　圖3：在550℃的溫度和4MPa的壓力下，使用瓦特計估計每10分鐘反應的平均吸熱。

　　活性炭對正十二烷在流動反應器內進行無催化劑的熱裂解、金屬泡沫催化的反應和涂有催化劑的金屬泡沫催化的反應活性炭/金屬泡沫樣品的最大散熱量為1805Btu/lb，其產氣率為72%。然而，這種催化劑也產生了35毫克的高焦炭量。得到的結果是活性炭/金屬泡沫體系獲得的散熱片和氣體產率值高于顆粒催化劑。

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